量化数据驱动人工智能力场模拟从团簇到材料的生长

团簇是原子到晶体的中间体，准确理解其复杂的结构和能量演化，对原子团簇的构造和材料的生长控制具有重要意义。然而，晶体成核中团簇尺寸小、异构体多、转变时间快，实验难以观察结构。团簇生长存在复杂键合以及频繁的成键和断键过程，经典MD描述不准确。我们采用量化计算，系统地研究了表面团簇的吸附结构和能量，在量化计算小尺寸数据集基础上，我们进一步训练了一系列机器学习力场，该力场高度保留了密度泛函理论（DFT）的精度，但能成功模拟大体系动力学稳定性和生长微观行为。采用DFT和机器学习力场分子动力学，系统揭示一些低维材料从生长到界面组装的结构动力学演化。例如揭示了MoS2表面部分负载金属团簇复杂的嵌入重构行为，相关嵌入影响也同样在NbSe2表面的Cr团簇观察到。进一步，基于对表面动力学的理解，我们进一步拓展至MoS₂/WS₂异质结的生长界面，提出一种关键的中间态（SMMS）。相关负载团簇的重构对性质影响需要仔细的考虑。此外，我们还采用机器学习力场模拟了十万原子体系的BN纳米管中的SnS₂纳米管的“手性选择”生长源于动力学主导的“Zigzag纳米带→Armchair纳米管”转变机制；而非传统的热力学稳定性。在揭示这些复杂的界面结构演化机理之外，我们也建立了结构与功能之间的直接关联，例如对3R-MoS₂中层间滑移诱导的铁电行为进行了模拟。